Библиотека занимает три здания - Здание Джефферсона (Jefferson Building), Здание Мэдисона (James Madison Building), Здание Адамса (Adams Building) - вокруг Капитолия и считается ккрупнейшей библиотекой мира.
В том числе присутствует обширная литература и периодика на русском и других языках стран бывшего СССР. В каждом здании - свое собрание книг. Например, в Здании Джефферсона можно работать с европейской коллекцией или воспользоваться Главным читальным залом, в котором собраны книги по гуманитарным и общественным дисциплинам Main Reading Room: Humanities and Social Science.